采用颗粒绑定方法模拟非均匀包覆颗粒的流态化行为和化学气相沉积过程

文献声明：清华大学核研院刘马林课题组

——一种基于CFD-DEM模拟核燃料颗粒FB-CVD包覆过程的新型非均相绑定模型

专栏作者：龚明  敬思怡

编者荐语

在离散元方法中，通常都将颗粒假设为密度均匀分布，质心位置与体心位置重合，一般颗粒所受的体积力不会产生力矩作用，也不影响颗粒的旋转运动。在很多情况下即使颗粒内部密度出现了不均匀变化（如颗粒发生缩核反应），但由于其对颗粒宏观运动的影响很小，也会简化为密度均匀分布，仅考虑颗粒的质量和粒径变化。

在特定情况下，当需要考虑颗粒的不均匀密度分布效果时，可以采用以下几种方法：

a/形心偏置法

如EDEM软件中，创建颗粒时的坐标原点即为颗粒的质心，若在布置球面位置时，将形心位置偏离坐标原点，即可在一定程度上表达由于密度的不均匀分布而引起的偏心作用。

b/调整转动惯量法

如对于球壳类型的颗粒，其真实转动惯量大于按照颗粒密度均匀分布计算的转动惯量，而小于按照材料密度均匀分布计算的转动惯量，此时需要按照实际的球壳结构计算转动惯量并手动输入。

c/元颗粒法

基于不同密度属性的基础颗粒，使用元颗粒功能构建出包含密度不均匀分布特征的颗粒团，再使用Bonding模型将颗粒团粘结为大颗粒。

这几种方法可以适用于颗粒不发生性质变化的研究问题，当颗粒由于化学反应等原因发生了质量、密度和粒径的复杂变化时，就需要更为细致的方法进行处理。

合工仿真技术总监龚明博士与清华大学核研院刘马林老师课题组合作，共同提出了一种采用颗粒绑定方法表达颗粒密度不均匀分布和偏心特征，并应用于非均匀包覆颗粒在流化床中的流态化行为和化学气相沉积过程研究。

一. 研究背景

流化床化学气相沉积（FB-CVD）是在高密度核心颗粒表面涂覆多层包覆层，过程中颗粒尺寸增大，密度降低。核心颗粒表面形成的包覆层既是物理保护层，更是安全关键功能层，提高包覆颗粒制备质量的核心在于保证单颗粒表面包覆均匀性。

现有单颗粒包覆模型多假设薄层条件下包覆均匀，忽略包覆颗粒密度变化，难以准确描述包覆层厚度与核直径相近的颗粒真实演化过程。针对此问题，建立了结合颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆的CFD-DEM-CVD多物理场耦合模型。该模型中包覆层生长遵循气固转化质量守恒，通过构建独立包覆颗粒与核心颗粒形成类粗粒度结构，实现包覆层生长导致的密度降低和核心颗粒相对位置变化，可更准确灵活地描述制备过程，为优化包覆效率和包覆层质量提供参考。

二. 研究方案

本文建立的CFD-DEM-CVD多物理场耦合模型主要分为以下两个部分，如图[1]所示：

（1）CFD-DEM气固耦合模型

主要包含流动模型、传热模型、组分输运模型及化学反应流模型。其中，CFD模拟采用ANSYS FLUENT软件求解，得到化学反应流的成分和温度变化及气相运动情况，复杂的化学反应速率方程以UDF形式加入；DEM模拟通过自编程序构建，同样以UDF形式加载到FLUENT软件，实现气固两相的耦合模拟。

（2）颗粒绑定型非均相PBT-HL包覆模型

通过在自编程序中写入PBT-HL模型完成DEM模拟，可实现颗粒包覆、颗粒性质更新及颗粒包覆层生长，下文将详细介绍。

图1:CFD-DEM-CVD多物理场耦合模型示意图

01）. PBT-HL模型

PBT-HL模型的具体思路如图[2]所示：

（1）模型包含多组颗粒：颗粒A为高密度核颗粒，颗粒B为低密度包覆层颗粒，两者强制绑定构成虚拟包覆颗粒P。颗粒P的粒径与颗粒B一致，密度为颗粒A、B的质量之和与颗粒B体积的比值。

（2）在多组份反应流体环境中，假设颗粒A形状和性质恒定，颗粒B各向同性生长且球心始终与颗粒A重合。因此颗粒A、B、P同步流化运动，加速度、位置和速度完全一致。

（3）仅颗粒B与流体进行物质和能量交换，实现包覆层动态生长，同时包覆颗粒P的直径、密度等性质随之变化。包覆层生长是组分在颗粒表面的沉积过程，沉积速率与颗粒运动扫过的气相体积、周围区域有效碳浓度成比例，计算公式如下：

（4）同理，可结合颗粒C、D等不同直径和密度的层颗粒，连续改变包覆颗粒P的体积、质量和密度，实现多层非均质包覆颗粒制备过程的动态数值模拟。

图2:基于结合概念的异质层涂层模型示意图

02）. 各向异性PBT-HL模型

考虑到颗粒周围流场的影响，包覆层呈各向异性生长，据此构建各向异性PBT-HL模型，如图[3]所示：

（1）当包覆层颗粒B各向异性生长时，因颗粒A与B质量不同，复合包覆颗粒P的质心与体心不重合。基于颗粒与周围气体的相对速度等因素，计算P的质心偏移因子（以表征涂层厚度的各向异性），并假设质心偏移速度仅与气固相对速度成正比。

（2）利用质心偏移因子确定质心，依据新质心位置计算气相拖曳力等力臂，再计算颗粒P的扭矩及相应角速度，使颗粒以质心为中心发生扭转。

图3:考虑涂层厚度各向异性的非均匀PBT-HL模型示意图

颗粒旋转过程中，气相纳米颗粒同步沉积，使颗粒B粒径增大；进而颗粒A相对颗粒B更靠近复合包覆颗粒P的中心O。在旋转与包覆的双重作用下，核心颗粒A逐步旋转至气流迎风侧，同时进一步靠近P的中心区域。宏观上，单个颗粒的包覆厚度趋于均匀，由此定量解释了FB-CVD包覆工艺的保形性特征，如图[4]所示。

图4:具有涂层厚度各向异性的非均匀涂层颗粒中的颗粒旋转示意图

三. 模型验证 

为验证绑定型颗粒可在流固耦合模拟中替代单层等效颗粒，开展两项验证实验。复合绑定型颗粒由同心核心颗粒与层颗粒构成；等效颗粒直径与层颗粒相同，密度为核心颗粒和层颗粒的复合密度。

单颗粒沉降模拟中，颗粒在充满流体的封闭体系中从静止下落，在重力、浮力和拖曳力作用下自由沉降，当力平衡后颗粒匀速下落。如图[5]所示，两种颗粒的沉降速度及曳力变化趋势完全一致，表明两者沉降过程相同。

图5:颗粒速度和曳力随时间的变化：（a）粘结型颗粒;（b）等效包覆颗粒

多颗粒流化模拟中，床层底部设为流体入口，顶部设为出口。引入气体后，颗粒在浮力、重力和拖曳力共同作用下流化。如图[6]所示，两种颗粒的流动形态及平均膨胀床高度完全一致，绑定型颗粒对颗粒间接触和气固相互作用无显著影响。

图6:平均床层膨胀随时间的变化（左）和t=1.4s时的流型（右）

为验证PBT-HL模型中乙炔热解沉积过程的可靠性和准确性，模拟单个颗粒静态沉积。如图[7]所示，两种沉积系数条件下，乙炔质量变化的实际值与理论值一致，气相碳组分减少量等于固相颗粒因尺寸变化产生的碳涂层质量增加量，且质量增量随沉积系数增大而增加，证明其热解过程与相间碳转化始终遵循质量守恒。因此，PBT-HL模型符合基本物理机制，适用于多孔热解碳涂层制备的全过程模拟。

图7:不同静态沉积系数下气固两相质量变化的比较

四. 结果分析

01. 颗粒负荷的影响

比较了喷动床中三种不同负载能力下的包覆结果，如图[8]所示，随着颗粒负载量增加，涂层平均厚度与质量的增长率显着降低；但是，单个颗粒可获取的碳组分浓度下降，粒径分布范围逐渐变窄，整体涂层均匀性随之提高。

图8:不同颗粒负载量对包覆过程的影响：（a）平均包覆层厚度和质量;（b）包覆颗粒的粒径分布

02. 气速效应

比较了喷动床中三种不同入口气体速度下的包覆结果，如图[9]所示，随着入口气速增加，涂层的平均厚度和质量的增长速率逐渐增大；但气速在增强颗粒运动强度的同时，也会降低了气固接触的均匀性，喷动床整体包覆均匀性显著降低。

图9:不同进气速度下的模拟结果：（a）平均层厚和质量;（b）包覆颗粒的粒度分布

03. 气体温度的影响

比较了三种不同入口气体温度下的包覆结果，如图[10]所示，随着进气温度升高，碳组分沉积速率迅速增加，颗粒尺寸范围与平均颗粒尺寸随之增大，且增长速率呈现上升趋势。800K时未达到乙炔热解温度；1280K时，气相需加热到一定温度后，涂层才开始生长；1400K时，乙炔立即热解，释放出大量的热量使包覆过程快速进行。

图10:不同进气温度下的模拟结果：（a）平均层厚和质量;（b）包覆颗粒的粒径分布

操作参数会影响颗粒的流动形态和气固接触效率，进而影响气相沉积速率和颗粒尺寸分布。较小的装载量、较高的进气速度和较高的进气温度可以提高沉积速率，但也会降低整体涂层的均匀性。

五. 结论与展望

本文建立结合颗粒绑定型非均相（PBT-HL）包覆的CFD-DEM-CVD多物理场耦合模型，突破传统均匀模型的薄层、恒密度假设，实现包覆层生长引发的颗粒密度降低与核心颗粒相对位置变化的仿真。

本文进一步开发各向异性PBT-HL模型，完善质心偏移与包覆层生长的耦合计算，为颗粒包覆工艺优化提供理论工具，推动了流化床-化学气相沉积颗粒包覆理论的发展，对表征各领域FB-CVD技术中颗粒内均匀性具备潜在应用价值。

参考文献：Jiang L, Gong M, Lan R, et al. A novel heterogeneous binding model for simulating nuclear fuel particle FB-CVD coating process based on CFD-DEM concept[J]. Particuology, 2025.

https://doi.org/10.1016/j.partic.2025.05.006

通讯作者简介

刘马林，清华大学长聘副教授，博导，主要研究领域为先进核燃料，颗粒流态化及FB-CVD颗粒包覆技术。

发表学术论文150余篇；申请专利45项，获批中国专利33项，国际专利1项；参与撰写著作2部；获软件著作权5项。先后主持国家级青年人才项目、国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家科技重大专项等项目13项，参与国家科技重大专项，国防科工局科技开发等项目8项。获中国核学会学术年会优秀论文奖（2023年），中国化工学会侯德榜化工科学技术奖“青年奖”（2021年），中国颗粒学会“青年颗粒学奖”（2020年），中国核能行业协会科技进步一等奖（2019年），清华大学“学术新人奖”（2018年），北京市优秀人才（2017年）等奖项。

专栏作者简介

龚明，博士，毕业于西北大学化工学院，现为北京合工仿真技术有限公司合伙人兼技术总监。

多年来一直从事于CAE仿真领域，在多学科耦合方向拥有丰富的项目经验，能够灵活运用多种学科的数值模拟方法和相关工程计算软件，指导工业设备、工艺过程及其操作条件的设计与优化。开发过多种CFD-DEM耦合算法及接口程序，包括处理相间化学反应、异形颗粒、气-液-固三相流等复杂问题的EDEM-FLUENT耦合接口和EDEM-OpenFOAM耦合接口。

具备十年以上颗粒力学、流态化工程和化工工艺流程分析及数值模拟优化经验，先后主持/参与过近40余个咨询服务项目，主要负责实施的涉及颗粒多相流的工程咨询项目包括气流床粉煤气化炉、低阶煤提质设备、TBP煤油热解炉、含能材料絮凝造粒工艺、颗粒流换热器、流化床化学气相沉积过程、极地船冰区航行等。

具备八年以上系统建模与优化仿真领域从业经验，专注于氢能领域相关的工程服务，包括复杂系统数学建模与模型开发、燃料电池及系统设计等，主持/参与过电堆性能分析、加氢站模型开发、PSA氢气提纯工艺研发、乏燃料溶解器复杂三相流反应过程模型开发、节流件选型与优化等高难度咨询项目，具备丰富的项目实施经验及较高的项目管理能力。

【关于合工仿真】

在智能制造、自主创新、环境保护等时代强音的交汇之下，如何更好地实现工业产品功能，并不断提升性能、可靠性，以及在生产制造各环节应对节能减排、提质增效以及安全性、智能化等要求，是中国工业界面临的重大课题，也是工业仿真技术贡献价值的主要阵地。

北京合工仿真技术有限公司定位为工业仿真与研发创新服务商，将“以卓越技术及服务推进数字化工业研发创新”作为企业愿景与使命，致力于开发及集成领先的专业CAE软件工具，集结一流的行业专家、知识与智力资产，深耕仿真技术及其与人工智能等技术的融合，为工业用户提供面向行业垂直应用的正向设计解决方案。目前，合工平台已建立了学科建制完备的专家工作室，所有核心成员均具备10年以上的工业仿真及工程服务项目经验；同时，合工集结了流体力学、颗粒力学、系统仿真、结构力学与NVH等各个学科的仿真工具软件，并在氢能、汽车、核电、工程机械、农业机械、流体机械、国防军工等领域具备工程化、专业化、一体化以及仿真-试验协同的方案规划与实施、建设能力。

【联系我们】